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PEG의 손쉬운 합성

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PEG의 손쉬운 합성

Scientific Reports 13권, 기사 번호: 13249(2023) 이 기사 인용 1545 액세스 측정 항목 세부 정보 직접 메탄올 연료 전지(DMFC)는 대체 후보로서 뛰어난 성장을 보였습니다.

Scientific Reports 13권, 기사 번호: 13249(2023) 이 기사 인용

1545 액세스

측정항목 세부정보

직접메탄올연료전지(DMFC)는 화석연료를 대체할 에너지원으로 탁월한 성장세를 보이고 있다. 그러나 손쉬운 합성 방법으로 비용 효율적이고 내구성이 뛰어난 촉매를 개발하는 것은 여전히 ​​​​어려운 일입니다. 이러한 전망에서는 나노구조 표면의 장점을 활용하기 위해 폴리에틸렌 글리콜-글리세롤 경로를 통해 친수성 Fe-Pt 나노입자 촉매를 제조하는 손쉬운 전략이 사용됩니다. 합성된 전기촉매는 XRD, XPS, TEM, EDS 및 FTIR을 특징으로 하여 구조, 형태, 구성 및 표면 기능화를 확인합니다. 메탄올 산화 반응(MOR)에 대한 촉매의 성능은 산성 및 알칼리성 매질 모두에서 순환 전압전류법 및 대시간전류법으로 조사되었습니다. Fe-Pt 바이메탈 촉매는 알칼리 매질(12.52 mA cm-2)보다 산성 매질에서 36.36 mA cm-2의 더 나은 전류 밀도를 나타냅니다. 그러나 알칼리 매질에서 If/Ib 비율이 1.9로 높다는 것은 촉매의 표면 세정/재생 능력이 더 우수하다는 것을 의미합니다. 더욱이, 촉매는 산성 전해질에 비해 1.6배 높은 알칼리성 전해질에서 약 80%의 우수한 순환 안정성을 나타냈다. 알칼리 매질에서 촉매의 더 나은 안정성과 독성 내성 능력은 금속 종과 상호 작용하여 M-(OH)x를 형성하고 가역적으로 OH-를 방출하고 추가 산화 반응을 위해 금속 표면을 재생하는 전해질에 의해 제공되는 OH- 이온에 기인합니다. . 그러나 Fe와 Pt가 제공하는 시너지 효과는 Pt가 산성 매질에서 메탄올의 탈수소화에 유리한 촉매이기 때문에 산성 전해질에서 더 나은 활성을 제공합니다. 이 연구는 MOR용 양극 전기촉매를 설계하는 데 유용할 것입니다.

지난 수십 년 동안 연료전지(FC)는 화석연료의 고갈과 환경오염의 증가로 인해 대체 녹색 에너지원으로 자리 잡았습니다. 다양한 알코올 기반 FC 중에서 DMFC에 대한 광범위한 연구가 높은 에너지 밀도(6.1kWh kg−1), 낮은 오염 물질 배출, 낮은 작동 온도, 더 나은 연료 취급 및 처리 등과 같은 특성으로 인해 수행되었습니다1,2 ,삼. 전자, 휴대용 장치, 자동차 및 운송 분야에서 폭넓게 응용되고 있습니다4,5.

전기촉매는 연료전지의 주성분이지만 연료전지 기술을 보다 상업적으로 활용하려는 노력에 장애물이 될 수도 있습니다. 순수 금속은 일산화탄소(CO) 중간체의 흡착으로 쉽게 중독되기 때문에 실온에서 알코올 FC 작동을 위한 강력한 촉매가 될 수 없습니다. 금속 촉매 중에서 Pt는 알코올 분자에 존재하는 O-H 및 C-H 결합을 깨는 활성이 높기 때문에 가장 생산적인 촉매로 간주됩니다. 그러나 느린 동역학, 높은 비용 및 낮은 Pt 풍부함은 상업적 수준에서의 적용을 방해합니다6,7. 또한, 촉매의 자기억제나 피독 등의 문제도 있다. CO 중간체는 Pt와 강하게 흡착되어 선형으로 결합되어 Pt 전기촉매의 자가 중독을 유발합니다. 따라서 중독된 Pt에 대한 메탄올의 추가 흡착은 발생할 수 없으며 메탄올 산화는 최소 속도로 떨어집니다8,9. 따라서 이러한 중독 효과를 줄이기 위해서는 Fe, Ru, Rh, Mo, Sn, Co 등과 같은 두 번째 친수성 금속과 Pt의 합금이 필요합니다7,10,11,12,13. 이 합금 재료가 제공하는 이중 기능 효과는 보다 음전위에서 수산기(OH-)를 쉽게 흡착하는 데 도움이 되며 흡착된 CO의 전기 산화를 촉진하여 촉매에 대한 중독 효과를 줄입니다. 또한 두 번째 금속을 첨가하면 Pt와의 전자 교환 상호 작용이 발생하고 Pt 표면이 중간 종의 영향을 덜 받게 됩니다14,15.

PtX(X: Mo, Sn, Co, Ni, Ru, Cu, Fe 등)와 같은 Pt 기반 바이메탈 합금은 메탄올 산화에 대해 더 나은 촉매 활성을 나타냅니다. 그러나 실제 작동 조건에서 전이 금속의 용해로 인한 내구성이 낮고 화학적 안정성이 좋지 않아 실제 DMFC 적용에는 한계가 있습니다16,17. 모든 바이메탈 촉매 중에서 FePt는 Pt보다 저렴하고 풍부하고 우수한 전기 전도체이며 자연적으로 독성이 적기 때문에 메탄올 산화 반응(MOR)의 대체 후보로 사용됩니다. 그들은 주로 세 가지 구조를 형성합니다. 하나는 Fe와 Pt 원자가 \(\left({0,0,0}\right), \left({1/2,1/2, 0} \right), \left( {1/2,0, 1/2} \right)\) \({\text{and}} \left( {0, 1/2,1/2} \right )\) 결정학 사이트20,21,22. 나머지 두 개는 FePt3/Fe3Pt 및 FePt와 같은 금속간 구조를 정렬했습니다. 정렬된 FePt 구조, 즉 면심 정방정(fct) L10 상에서 Fe와 Pt 원자의 교대 층이 형성되고 Pt가 \(\left( {0,0,0} \right) {\text{and }} \left( {1/2,1/2,0} \right)\), Fe는 (1/2, 0, 1/2) \({\text{and}} \left( {0 , 1/2,1/2} \오른쪽)\) 23,24. A1 구조에서 Fe는 전기산화 반응을 위해 안정화하기 어려운 반면, L10 상에서는 일축 자기결정 이방성이 높을수록 화학적 안정성이 더 좋습니다.

 CoPt > NiPt > Pt31. The result was supported by Wang et al. through their experimental analysis where they obtained mass activity of FePt (1610 mA/mg of Pt) which is 12 times higher than commercial Pt/C catalyst32. Hence, addition of second metals to the traditional catalyst (Pt) can be an efficient strategy to enhance oxidation of methanol. Furthermore, controlling the size, structure and dispersibility of NP in the catalyst preparation process is critical because these parameters are strongly related to the number of active sites on the surface of catalysts. Recently, many research groups have succeeded in improving these properties of catalysts. For example, alloy of Pd e.g., PdM (M = Ni, Co, Cu) and composite with reduced graphene oxide catalyst (rGO) exhibited high electrochemical activity and stability33. The transition metal improved the dispersibility of PdM NPs on rGO surface by changing the shape, size, and electronic structure of Pd NPs34./p> FePtwithout PEG > bare Pt. It can be explained as the PEG acts as protective agent and stabilizes the NPs to prevent agglomeration during synthesis process. It helps in the reduction of particle size thereby producing uniform NPs. Due to the high specific surface area of the tiny NPs, when exposed to reactant (in this case methanol) trigger the reaction and enhances the oxidation process. Further, the utilization of both PEG and glycerol soluble alcohols increases the hydrophilicity of FePt catalyst validated by the contact angle measurement which enhances the performance of the catalyst. In addition, onset potential is considered as an important parameter on which activity of the catalyst lies. Low onset potential with high current density is a characteristic property of a good catalyst. As observed from Fig. 5, the oxidation of methanol occurs at the onset potential of 0.33 V and −0.46 V in acidic and alkaline media respectively, which signify FePt NPs is a better catalyst than pure Pt which has the onset potential of ~ 0.45 V and − 0.48 V (from Fig. 5c,d) in respective medium. Better catalytic activity of alloy as compare to the pure metal is mainly due to the bifunctional effect and electronic exchange interaction between Fe and Pt as supported with the XPS data. Here, a significant oxidation peak is observed in an anodic sweep at ~ 0.671 V for acidic and ~  − 0.193 V at 50 mV s−1 for alkaline media in the presence of methanol and the peak current corresponding to that is represented by If. In the backward sweep, there is a peak at ~ 0.49 V and − 0.24 V in the acidic and alkaline electrolyte, which arises due to the removal of intermediate carbonaceous species. The corresponding peak current is called backward current and is denoted by Ib. From Fig. 5, acidic environment is found to be superior for FePt catalyst in terms of higher anodic oxidation current. The higher current response refers that large area of the catalyst are accessible to electrolyte. Fig. S3 shows that the PEG-Glycerol mediated FePt bimetallic catalyst exhibited excellent performance in both acid and alkaline media as compared to bare Pt and FePt NPs./p>